贞观元年（627年），唐太宗李世民即位，李绩被任命为并州都督。并州地处北方边境，是抵御突厥入侵的前沿阵地。李绩在并州任职长达十六年，他积极整顿军备，安抚边民，推行屯田政策，使得并州兵力强盛、粮草充足，突厥人不敢轻易南下侵扰。唐太宗曾对大臣们说：“隋炀帝当年劳民伤财修筑长城，以抵御突厥，却收效甚微。如今李绩镇守并州，突厥望风而逃，他的作用比长城还要大啊！”
贞观三年（629年），唐太宗决定对突厥发起大规模进攻，任命李靖为行军总管，李绩为副总管，兵分几路讨伐突厥。李绩率军从云中出发，与突厥军队在白道展开激战，大败突厥军。随后，李靖率精兵夜袭突厥牙帐，李绩则率军在碛口设伏，截断了突厥的退路。突厥可汗颉利兵败后，想从碛口逃往漠北，被李绩率军拦住，颉利无奈之下只得投降。经此一役，东突厥汗国灭亡，唐朝的北方边境得以安定。李绩因功被封为英国公，食邑三千户。
贞观十五年（641年），薛延陀部首领夷男派遣其子大度设率军十万进攻突厥李思摩部，唐太宗命李绩率军前往救援。李绩率唐军抵达朔州后，大度设正率军追击李思摩部，李绩亲率精锐骑兵六千突袭薛延陀军，大度设猝不及防，被打得大败而逃。李绩率军追击至青山，斩杀薛延陀军三千余人，俘虏五万余人，缴获牛羊马匹无数，彻底击败了薛延陀军，再次稳固了唐朝的北方边疆。
贞观十七年（643年），唐太宗为表彰开国功臣，命人在凌烟阁绘制二十四位功臣的画像，李绩名列其中，足见其在唐王朝中的地位。同年，太子李承乾因谋反被废，唐太宗立晋王李治为太子，任命李绩为太子詹事，辅佐太子。唐太宗曾对李绩说：“朕想将太子托付给你，你以往不负李密，如今也定然不会负朕。”李绩感动得泪流满面，叩首致谢。
贞观二十三年（649年），唐太宗病重，临终前对太子李治说：“李绩才智过人，但你对他没有恩德，恐怕难以驾驭。朕将他贬为叠州都督，待朕死后，你再将他召回，任命为宰相，他定会对你感恩戴德，尽心辅佐。”于是唐太宗下诏将李绩贬为叠州都督。李绩接到诏令后，没有丝毫犹豫，当即起身赴任。唐高宗李治即位后，遵照唐太宗的遗命，将李绩召回长安，任命为尚书左仆射，封司空。
永徽六年（655年），唐高宗想废黜王皇后，立武则天为皇后，朝中大臣多持反对意见，唯独李绩态度暧昧。唐高宗私下询问李绩的意见，李绩回答道：“此乃陛下的家事，何必问外人呢？”正是这句话坚定了唐高宗废后立武的决心。武则天成为皇后后，对李绩颇为感激与信任，李绩在朝中的地位也更加稳固。
显庆二年（657年），李绩被任命为辽东道行军大总管，率军讨伐高句丽。高句丽是当时朝鲜半岛上的一个强国，长期与唐朝为敌。李绩率军渡过辽水，攻克高句丽的重镇新城，而后乘胜进军，连破高句丽十六城，歼敌数万。次年，李绩又与薛仁贵等将领配合，在金山大败高句丽军，斩杀高句丽军五万余人，取得了重大胜利。
龙朔元年（661年），李绩再次率军讨伐高句丽，因当时天气严寒，粮草不济，被迫撤军。乾封元年（666年），高句丽内部发生内乱，唐高宗趁机再次任命李绩为辽东道行军大总管，率军出征。李绩吸取上次的教训，制定了周密的作战计划，他先率军攻克高句丽的西部重镇新城，而后兵分几路，对高句丽的都城平壤形成合围之势。高句丽军顽强抵抗，唐军多次攻城均未能成功。李绩耐心等待时机，一面加紧攻城，一面派人招降高句丽的将领。
总章元年（668年），平壤城内粮草断绝，人心涣散，高句丽王高藏被迫投降。至此，历时多年的高句丽之战终于以唐朝的胜利告终，唐朝在高句丽故地设置了安东都护府，管辖其地。此时李绩已年过七十，历经大小战役无数，终于帮助唐朝平定了高句丽这一劲敌，为唐朝的边疆稳定作出了最后的重大贡献。
总章二年（669年），李绩病逝，享年七十二岁。唐高宗得知消息后，悲痛万分，下令辍朝七日，追赠李绩为太尉、扬州大都督，谥号“贞武”，并将其陪葬昭陵，与唐太宗相伴。
李绩一生历经隋末乱世与唐初的稳定发展，从瓦岗军的少年将领到李唐王朝的开国功臣，再到辅佐唐高宗的重臣，他始终以忠诚与才智赢得了历代统治者的信任与重用。他不仅军事才能卓越，一生战功赫赫，为唐王朝的统一与边疆稳定立下了不朽功勋，而且品行端正，为人低调，从不居功自傲，深受时人与后人的敬仰。在唐初的众多名将中，李绩无疑是最为杰出的代表之一，他的事迹与精神也一直为后人所传颂。
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